Ông gia nhập Đảng Cộng sản Việt Nam vào ngày 25/1/1991.

Nguyễn Hoàng Thao từng giữ các chức vụ Trưởng phòng Cảnh sát điều tra tội phạm về ma tuý (PC47), Trưởng phòng Cảnh sát Hình sự, Phó giám đốc Công an Bình Dương.

Ngày 10 tháng 11 năm 2015, Đại tá Nguyễn Hoàng Thao, Phó Giám đốc Công an tỉnh Bình Dương, Thủ trưởng Cơ quan Cảnh sát điều tra Công an tỉnh Bình Dương, được trao quyết định bổ nhiệm giữ chức vụ Giám đốc Công an tỉnh Bình Dương. Lúc này ông là Tiến sĩ chuyên ngành Điều tra tội pham học, ủy viên Ban thường vụ tỉnh ủy Bình Dương nhiệm kì 2015-2020, Bí thư Đảng ủy Công an tỉnh Bình Dương.[1]

Khi ứng cử đại biểu Quốc hội Việt Nam khóa 14 vào tháng 5 năm 2016 ông đang là Bí thư Đảng ủy, Đại tá, Giám đốc Công an tỉnh Bình Dương, làm việc ở Công antỉnh Bình Dương.

Ông đã trúng cử đại biểu quốc hội năm 2016 ở đơn vị bầu cử số 2, tỉnh Bình Dương (gồm Thuận An, Tân Uyên) với tỉ lệ 71,16% số phiếu hợp lệ.

Ngày 8/3/2019, Ban Bí thư Trung ương Đảng đã có quyết định chuẩn y đồng chí Nguyễn Hoàng Thao, Ủy viên Ban Thường vụ Tỉnh ủy, Giám đốc Công an tỉnh Bình Dương giữ chức Phó Bí thư Tỉnh ủy Bình Dương nhiệm kỳ (2015-2020).[2]

Ngày 02/10/2020, ông được Hội đồng Nhân dân tỉnh Bình Dương bầu giữ chức vụ Chủ tịch Ủy ban Nhân dân tỉnh nhiệm kỳ 2016-2021 thay ông Trần Thanh Liêm nghỉ hưu.[3]

Ngày 14 tháng 10 năm 2020, tại Đại hội Đảng bộ tỉnh Bình Dương lần thứ XI, nhiệm kỳ 2020-2025, ông được bầu làm Phó Bí thư Tỉnh ủy Bình Dương.

Ngày 06/07/2021, ông thôi giữ chức Chủ tịch Ủy ban Nhân dân tỉnh do không bảo đảm về độ tuổi ứng cử đại biểu HĐND lần đầu theo quy định.[4]